量子振動の解析していると、この式をこのデータに当てはめてもいいんだっけ？といったもやもやした疑問がたびたび思い浮かんでくる。第一原理から自力で理論的に公式を導くこともしたくないので、似たようなことを議論している文献がないかうろうろと探し回って、その場しのぎに解決しては解析の続きを再開する。そんなことの繰り返しである。詳しい人に相談してみるとShoenberg(下記参照)に書いてあるよと言われることが多いけれど、意外とそんなことはないのでここにあれこれ書き連ねていこう。
(0) まずはここからの量子振動文献
一般的なことについてよい文献を見つけたらここに書いていくことにする。
(0.1) Magnetic oscillations in metals, D. Shoenberg, Cambridge University Press (1984): 上述した量子振動論文で引用されることが多い文献である。570ページもあるので読み通すのは結構しんどい。とはいえこれを読まないと始まらない。非常によく書かれているので一家に数冊、自宅用と仕事場用に買って損なことはない。唯一、ガウス単位系を使っていて光速\(c\)が公式の各所に現れることだけは何とかならなかったのだろうかと思う(Preface参照)。
(0.2) Landau diamagnetic response in metals as a Fermi surface effect, A. V. Nikolaev, Phys. Rev. B 98, 224417 (2018): doi.org/10.1103/PhysRevB.98.224417
無磁場下でBrillouinゾーン内の各\(k\)点に収納されていた電子が、磁場下で準位がランダウ量子化した後どう詰まるのかを信じられないくらいまじめに考えた論文。勘定があうってことは気持ちいいことだということが体験できるよい論文だ。
(1) 量子振動は磁場\(H\)と\(B\)のどちらの関数か？
量子振動とは例えば印加磁場\(B\)を変化させていったときに磁化\(M\)が\(1/B\)の関数として\(\Delta M\propto \cos(F/B+\phi)\)で変化していくという現象である。ここで振動とは関係ないバックグラウンド\(M_{\text{b}}\)を差し引いて\(\Delta M=M-M_{\text{b}}\)と置いている。また\(F\)は振動数、\(\phi\)は位相。
ここでナイーブに\(B\)を磁場と呼んだが、よく知られているように外部磁場\(H_{\text{ext}}\)と\(B\)は別の物理量で、反磁場係数\(N_{\text{d}}\)を使って\(B=\mu_{0} H_{\text{ext}}-N_{\text{d}}M+M\)で結び付けられる。第二項は反磁場で、試料表面に浮き出た磁荷によって外部磁場とは反対向きにかかる磁場の寄与である。要するに試料内にかかる磁場\(H_{\text{int}}\)は外部磁場\(H_{\text{ext}}\)よりも（\(M>0\)としたとき）小さくなり、\(\mu_0 H_{\text{int}}=\mu_0 H_{\text{ext}}-N_{\text{d}}M\)となる。
では量子振動は\(1/B\)に関して振動するのか、\(1/(\mu_0H_{\text{ext}}-N_{\text{d}}M)\)に関して振動するのか、どっちなんだろう？これは要するに伝導電子が\(B\)によってランダウ量子化するのか、\(H\)によって量子化するのかということだが、理論家に聞くと\(B\)に決まってるじゃないですかとさも当然のように答えが返ってくる。しかしこれは無視していい。彼らは実験家が印加している"磁場"なるものが\(B\)なのか\(H_{\text{ext}}\)なのか気に留めたことなど一度もないのだから。
役に立たない助言は無視して、実験を見てみると\(B\)が正しいようである。例えば強磁性体の鉄(Fe)の量子振動を観測した実験(Anderson and Gold (1963): doi.org/10.1103/PhysRevLett.10.227)や伝導電子が受けるローレンツ力を測定した実験(Zeleny and Page (1924): doi.org/10.1103/PhysRev.24.544)などがある。理論的な裏付けとしては伝導電子が作る軌道磁化(要するに反磁性)の効果を考えた理論(Holstein, Norton, and Pincus (1973): doi.org/10.1103/PhysRevB.8.2649)と局在スピンからの磁場の効果を考えた理論(Kittel (1963): doi.org/10.1103/PhysRevLett.10.339)がある。ちなみにShoenbergに引用されているのは前者のみで、局在スピンの効果が入っていない。局在スピンによって強磁性が出ている系に関してどう解析するべきかはShoenbergを読んでもわからないのである。Shoenbergに書いてあるよっと言ってくる人がいたら、いや書いてないっすよ、ひょっとしてエアプ？と返してあげよう。
ちなみに強磁性体中を荷電粒子が通過したときに受けるローレンツ力の理論としてWannierの理論(Wannier (1945): doi.org/10.1103/PhysRev.67.364, Wannier (1947): doi.org/10.1103/PhysRev.72.304)があるが、これはどうも怪しいようである。この理論を伝導電子に適用すると(Webster (1946): doi.org/10.1119/1.1990867)ローレンツ力は\(\frac{1}{2}(B+H)\)に比例することになるようだが上記実験の結果とも一致しないうえ、仮定がどこまで妥当なのか真偽のほどが不明である。とりあえず無視していいだろう。
とはいえ、伝導電子が感じる磁場が\(M\)の起源が軌道運動なのかスピンなのかによらず、\(B\)であるというのは何のあいまいさもなく検証されているとはいいがたい。たとえば希土類化合物中など、\(M\)が大きい固体中のフェルミ面や量子振動を精密に計算する方法はあるのかといわれるとそんなことはないだろうと言わざるを得ない。つまり実験技術的に確かめる方法が確立していない。量子振動を解析するときに横軸を\(B\)と取っておくのは暫定的な処方箋ととらえるべきだろう。
(2) 振動数が温度変化することもある？振動数が磁場変化することもある？？
量子振動の初等的な説明では、磁場をかけた方向に垂直な平面でフェルミ面の断面を取ったときに断面積が極大または極小となる値、\(A_{\text{F}}\)に対応して振動数\(F=\hbar A_{\text{F}}/2\pi e\)で物理量が振動するとある。この\(F\)は磁場や温度を変えても大して変わらないとしていろいろ解析することが多いのだが、例外的な状況もある。とはいってもやはり大して変化はしないようだ。
温度変化は例えば
Sommerfeld理論
Stoner強磁性体
重い電子系
ゼーマン効果や交換磁場の影響でバンドがシフトすれば振動数は磁場変化し、変化が磁場に関して非線形である場合は観測できる形になって表れる。
振動数が変化したのか、位相が磁場変化したのか判別することはできるんだろうか？
(3) 振動の位相は\(\phi=\phi_B+\phi_{3D}+\phi_Z...\)？
量子振動を解析するとき、FFTをするのが便利だ。振動数のところにピークが現れるからその振動数からフェルミ面の大きさが見積もれるし、ピークの高さの温度依存性を解析すれば有効質量が求まる。十分な知見じゃあないか。
解析が一段落してふと、位相って何か情報が得られるんだっけ？と思ったあなたはすぐに引き返したほうがいい。気が狂うくらいややこしい。とりあえず下にあげる論文を読んでおけばよし。ほしい答えは書いてあるから、それで満足して実験に戻ろう。
(3.1) Rules for phase shifts of quantum oscillations in topological nodal-line semimetals, C. Li et al., Phys. Rev. Lett. 120, 146602 (2018). doi.org/10.1103/PhysRevLett.120.146602
振動の位相\(\phi\)は一般に\(\phi=-1/2+\phi_{\text{B}}/2\pi+\phi_{3\text{D}}\)で与えられる。\(\phi_{\text{B}}\)はベリー位相(0, \(\pi\))、\(\phi_{3\text{D}}\)は次元性による因子である(0, \(\pm 1/8\)あるいはその間(!?))。この論文によるとキャリアが電子的かホール的かによって位相の符号が反対になるらしい。もっともらしいのだが、ほかの文献を読んでもはっきり書いているのが見当たらない。自分で確認するしかないのかな。
ほかに位相を変える効果としてゼーマン効果(\(\phi_{Z}\))と軌道モーメントの効果(\(\phi_{R}\))を考えないといけない。このことを考え始めると振動の位相に非自明な\(\pi\)が見つかればベリー位相の直接的な証拠だというナイーブな理解は正しくないことが分かってくる。シンプルでエレガントな説明にあこがれていた無邪気な物理学徒のままでいたいなら、今すぐ引き返そう。まだ間に合うぞ。
参考
Gao and Niu (2017), doi.org/10.1073/pnas.1702595114
Alexandradinata et al. (2018), doi.org/10.1103/PhysRevX.8.011027
二番目の論文を読むと振動の位相に非自明な\(\pi\)があったとしても縮退したバンド同士でなんやかんや相殺しあってベリー位相とは関係なしに\(\pi\)になる場合と、軌道効果とゼーマン効果が相殺してベリー位相だけが残って\(\pi\)になる場合とがあるようだ。ちなみにBiTeIのように反転心がなくDirac点が時間反転不変なA点周りにある場合は...
(4) 熱電能の量子振動の公式は？
抵抗や磁化の量子振動の振幅は温度に依存しており、いわゆるLK公式で
\(R_{T}=\frac{\alpha X}{\sinh(\alpha X)}\)
と書かれる。ここで\(\alpha=2\pi^2k_B/e\hbar\), \(X=m^*T/H\)。これは温度に関して単調で、低温にいくにしたがって増加し、絶対零度に近づくにつれて１に飽和する。
一方で熱電能やネルンスト効果は
\(R_{TEP}=\frac{\alpha X\coth (\alpha X)-1}{\sinh (\alpha X)}\)
となる。これはちょうど\(R_T(x)\)を\(x=\alpha X\)に関して微分したものである。温度に関して非単調で\(T\sim 0.11H/m^*\)でピークを取り、絶対零度でゼロになる。
参考
Morales (2016): doi.org/10.1103/PhysRevB.93.155120, UGe\(_2\)の量子振動の論文。引用文献が丁寧。温度因子を導出した論文として下記があげられている。
Pantsulaya, Varlamov (1989): doi.org/10.1016/0375-9601(89)90824-4
Fletcher (1983): doi.org/10.1103/PhysRevB.28.6670
Fletcher (1981): doi.org/10.1088/0305-4608/11/5/013
Young (1973): doi.org/10.1088/0305-4608/3/4/014
年代を確認すればわかるようにPantsulaya&Varlamovが最初に導出したわけではないのでこの方たち名前で公式名を呼称するのは正当ではない。ちなみに熱伝導率に関しても同様の議論があり、温度因子は\(R_{TC}=R_{T}(x)''\) (\(x\)に関する二階微分)で与えられる。
(5) 有効質量をmass plotで求めると本来の値からずれる？
(6) Dingle温度って実際...
(7) SdHの生データをLK fitしてしまうと...
(8) SdHの振動は\(\sigma_{xx}\)か\(\rho_{xx}\)か？
(9) 反転心のない系のspin splitしたバンドはZeeman spin splitをするのか？
よく知られているように反転対称性のない系のバンドはスピン軌道相互作用の影響でゼロ磁場の時点でスピン分裂している(例: ラシュバ効果、ドレッセルハウス効果)。そのためスピン分裂したフェルミ面は一般の磁場方向でそれぞれ異なる振動数で振動する。ここで気になるのがspin factor \(R_{S}=\cos(\pi g^*m^*/2m_0)\)の取り扱いである。反転心のない系の量子振動論文を読むと\(R_{S}\)の項を入れた振動公式を使って議論していることが結構多い。
\(R_{S}\)はもともとスピン縮退したバンドが磁場下でZeeman分裂することを考慮して導いた項だったはずである。Zeeman分裂が磁場に関して一次だとして、spin upとspin downのバンドはゼロ磁場では同じ振動数を与えることが前提となっている。
反転心のない系では上記のようにこの前提が成り立たないので\(R_{S}\)の項が入った振動公式を使って議論するのはなんだかとっても変である。一体どういうことなのだろうか？
参考
Mineev and Samokhin (2005), doi.org/10.1103/PhysRevB.72.212504
Miller and R. Reifenberger (1988), doi.org/10.1103/PhysRevB.38.4120
Wang et al. (2019), doi.org/10.1103/PhysRevB.100.014442
三番目の論文を読むと磁場の強さとスピン軌道相互作用による分裂のどちらの効果が大きいかによって状況が変わるらしい。少なくとも一般には\(R_{S}\)の項はないほうが正しい。当該論文にはゼーマン効果の起源をあえてあいまいに書いてあると思われる節があるので、どう取り扱うのが"正しい"のかは未解決というべきだろう。
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